《典型小分子超激發態的光譜和光解動力學》是依託清華大學，由莫宇翔擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：典型小分子超激發態的光譜和光解動力學
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：莫宇翔
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
分子超激發態（激發能在分子電離能以上的態）的光解動力學和光譜對於了解分子的電子結構、電子運動和核振動的相互作用等有非常重要的意義。本申請將利用兩束雷射四波混頻方法產生可調諧的VUV/XUV雷射，將分子激發到能量11-18 eV的超激發態，同時用另一束雷射電離超激發態解離後處於Rydberg態的碎片，測量碎片速度成像和產生效率譜，以獲得碎片的角分布、平動能分布、電子態分布等解離動力學和光譜信息。另外，利用多通道量子虧損理論結合高精度的量化計算對實驗光譜進行歸屬和分析，通過光譜、動力學實驗結果和理論分析相結合來理解超激發態解離機制。本項目集成了VUV/XUV雷射泵浦-可見/紫外雷射探測和離子速度成像等先進實驗手段，類似的研究方法還未見文獻報導。擬研究的分子有：O2，H2，Cl2，F2, HCl，H2S和H2O等。有5名博士生將參加本工作，他們將由此受到良好的科研訓練。
結題摘要
分子在電離能附近的光譜及光解動力學對我們了解分子中電子態-電子態， 電子態-振動-轉動之間的相互作用有非常重要的意義。 典型雙原子分子 O2 和 H2 的光解離動力學， 更有重要的理論和實際意義。利用XUV 雷射泵浦-UV雷射探測的方法, 我們研究了幾個典型雙原子分子的超激發態解離動力學. （1）第一次獲得了角分辨的Fano 線形。當原子、分子吸收光子後，若有兩個可能的通道並對應於同一個產物， 那么吸收光譜的線形將為非對稱的形狀或Fano線形，Fano線形在原子、分子甚至在納米科學中都有廣泛的套用。我們第一次獲得了角度分辨、轉動分辨的H2分子在3pPi,v=4 處的Fano 線形。 實驗結果表明，不同的角度處，Fano 線形及描述的參數不一樣；且與其動力學緊密相關。（2）H2 在14.6 eV 附近， 解離通道有 H（2s，2p）.我們第一次測量了解離產物的分支比，H(2s)/(H(2s)+H(2p))， 還測量了碎片的角分布。 發現： 預解離的分支比和文獻報導的理論結果相符， 但與文獻報導的實驗結果不一致，由於我們的實驗具有更高的精度， 我們的實驗結果解決了文獻上理論和實驗的矛盾。對於直接解離， 我們發現分支比隨碎片平動能的變化，出現周期性震盪。對於預解離， 我們發現碎片的角分布， 必須用“window”解離模型解釋， 這和人們的通常認識不一致。(3)我們研究了O2在14.6-16.0 eV 能量的解離動力學。在這個能量區間,O2光解後生成三重態O（3S）和五重態O（5S）, 以前的理論報導是， 主要的解離產物應是三重態，但我們的實驗結果表明五重態是主要產物；我們還結合理論計算對實驗結果進行了解釋。
