《共摻雜TiO2可見光光催化活性協同效應的理論研究》是依託太原理工大學，由曹鈴擔任項目負責人的專項基金項目。
基本介紹
- 中文名：共摻雜TiO2可見光光催化活性協同效應的理論研究
- 項目類別：專項基金項目
- 項目負責人：曹鈴
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
TiO2半導體光催化材料光回響範圍窄和量子效率低這兩個關鍵科學問題嚴重阻礙了其工業化發展和套用。從理論上探索提高可見光光催化效率的方法和機理，具有重要的現實意義和廣泛的套用價值。本項目擬以過渡金屬元素Mo或稀土金屬元素Nd與非金屬（N或C）共摻雜TiO2體系為對象進行理論研究，利用基於密度泛函理論的第一性原理探討不同金屬元素與不同非金屬元素摻雜對TiO2電子結構和光學性質的影響，研究不同金屬元素與非金屬元素之間的摻雜改性機理和協同作用機制及共摻雜對TiO2可見光光催化性能的調控機制的異同，分析非金屬的化學鍵變化和Mo的不同電子組態以及稀土4f電子及相互作用對共摻雜TiO2體系光催化活性的影響，闡明雜質和氧空位等缺陷的存在形式及其對TiO2光催化性能的作用規律，實現可見光光催化性能的科學調控，為設計和開發高效的可見光回響的TiO2材料在分解水制氫及降解有機染料等方面的套用提供重要的理論指導。
結題摘要
利用基於密度泛函理論的第一性原理計算了未摻雜TiO2、C-TiO2、Mo-TiO2和C-Mo-TiO2體系的電子和光學性質，深入研究了非金屬元素與金屬元素共摻雜對TiO2電子結構和可見光光催化活性的影響，重點分析共摻雜改性機理和協同增強效應。研究結果表明C-TiO2和Mo-TiO2體系在帶隙中均存在未被占據的雜質態，這些雜質態容易充當載流子的複合中心，因而不利於提高光催化效率；而C-Mo共摻雜TiO2體系的雜質能級全部被占據，這能使光生電子和空穴得到有效分離，同時C-Mo共摻雜TiO2體系的光學吸收邊由於共摻雜引起的協同效應而呈現明顯的紅移，禁頻寬度（2.35 eV）比純TiO2（3.10 eV）明顯減小，能有效提高可見光波段的利用率，從而提高光催化性能。電荷密度分析可以清楚地看出共摻雜後體系的電荷呈現重新分布，Mo原子和鄰近的C原子形成了新的化學健。同時，我們也利用第一性原理研究了MoS2/TiO2(001)雜化複合體系的電子和光學性質。通過系統地研究了層狀結構MoS2雜化對MoS2/TiO2(001)複合體系能帶、界面電荷轉移效應和可見光回響的影響。結果表明MoS2/TiO2(001)雜化複合體系的價帶頂主要由O 2p和 S 2p態組成，而導帶底主要是由Mo 4d 和Ti 3d的雜化態組成，同時Mo 4d態使導帶向低能方向移動，導致了複合體系帶隙變窄以及光學吸收邊紅移。差分電荷密度進一步的分析表明MoS2/TiO2(001)雜化複合體系的界面存在明顯的電荷轉移。MoS2有效的光敏化和穩定的界面是提高MoS2/TiO2(001) 複合體系可見光回響和增強光催化性能的主要原因。此外，利用第一性原理初步探討了N-Cd共摻雜對TiO2體系電子結構和光學性質的影響。
