《依託同步輻射的原位催化反應質譜探測方法學構建》是依託中國科學技術大學，由潘洋擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：依託同步輻射的原位催化反應質譜探測方法學構建
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：潘洋
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
對於非均相催化反應機理研究而言，最直接的證據莫過於實驗條件下直接觀察到反應中間物。原位探測催化劑表面脫附出的亞穩態氣相中間體，對於闡明催化反應機理有重要意義。由於氣相反應亞穩態中間物種通常都非常活潑，從而很難被探測，除了離線基質分離電子自旋共振（MIESR）方法曾給出數個反應中間物種比較模糊的證據以外，國內、外極少有關於催化反應氣相重要中間物種的明確證據和報導。. 同步輻射具有高亮度、高準直性和波長連續可調等特性，同步輻射可調諧真空紫外光和分子束質譜相結合，不僅可以探測亞穩態活性自由基，還可通過掃描光子能量區分同分異構體，是研究氣相反應機理的利器。本項目擬依託同步輻射裝置，在現有分子束質譜基礎上，設計搭建一套專用原位催化反應器和氣相產物探測裝置，建立和發展用於催化氣相活潑中間體的原位探測方法學，為國內催化研究工作者提供一個催化機理研究實驗平台。
結題摘要
對於非均相催化反應機理研究而言，最直接的證據莫過於實驗條件下直接觀察到反應中間體。原位探測催化劑表面脫附出的亞穩態氣相中間體，對於闡明催化反應機理有重要意義。由於氣相反應亞穩態中間物種通常都非常活潑，從而很難被探測，除了離線基質分離電子自旋共振（MIESR）方法曾給出數個反應中間物種比較模糊的證據以外，國內、外極少有關於催化反應氣相重要中間物種的明確證據和報導。 同步輻射具有高亮度、高準直性和波長連續可調等特性，同步輻射可調諧真空紫外光和分子束質譜相結合，不僅可以探測亞穩態活性自由基，還可通過掃描光子能量區分同分異構體，是研究氣相反應機理的利器。本項目依託同步輻射裝置，設計建造了低壓/高壓原位催化反應器和質譜儀，詳細開展了甲烷氧化偶聯和乙烷氧化脫氫的催化轉化研究，不僅探測到甲基、乙基、乙烯酮等短壽命自由基和中間體，還探測到二次反應產物過氧化物自由基，並獲得了這些初級和次級產物隨空間距離變化的動力學過程，詳細闡明了反應機理。此外，我們還設計搭建了一套原位催化熱解質譜儀，並套用到廢棄塑膠、生物質、劣質煤的催化熱解實驗中。該裝置不僅能對產物進行原位探測，還能研究這些產物隨溫度、時間變化過程，為生物質和煤的清潔利用研究提供了重要的實驗手段。上述實驗裝置建成後，為催化研究工作者提供一個開放的實驗平台。國內一些課題組近幾年依託這些實驗裝置，開展了合成氣制烯烴、甲醇制芳烴、丙烷氧化脫氫、生物質模型化合物熱解、生物質催化熱解，以及阻燃機理等研究，獲得了一系列重要的實驗證據。該項目的成功實施，不僅對闡明非均相催化氣相機理提供證據，在催化劑和反應器設計上也有廣泛的套用前景。
