低溫水熱合成岩石固化放射性廢物的基礎研究

低溫水熱合成岩石固化放射性廢物的基礎研究

《低溫水熱合成岩石固化放射性廢物的基礎研究》是依託同濟大學,由景鎮子擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:低溫水熱合成岩石固化放射性廢物的基礎研究
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:景鎮子
  • 依託單位:同濟大學
中文摘要,結題摘要,

中文摘要

由於自然界裡銫礦已存在千萬年而沒有污染地球,故合成相銫榴石公認是核廢料中放射元素銫最有前景回歸自然的載體相。人工合成銫榴石的溫度高(>1900℃)極易造成放射性物質揮發和設備腐蝕。水熱合成技術可以看成是地下堆積岩的漫長成岩過程在實驗室內的快速再現。根據自然界的銫榴石經方沸石最終向粘土礦物地質演變過程,水熱技術可以實現該演變過程的逆向再現,即將粘土礦物和方沸石轉變為銫榴石。本研究以具有優越吸附功能的沸石材料、以及具有優良吸附功能的被銫污染的土壤和垃圾焚燒灰為固化基材,以沸石固化核廢料以及固化核污染土壤和垃圾焚燒灰中的核素為目的,在不破壞固化基材微觀結構(吸附特性)的前提下,水熱低溫(≤200℃)合成銫榴石並將銫牢固地包容進銫榴石的晶格結構中。經固化基材的吸附以及合成物托勃莫來石及銫榴石晶體的吸附和固溶(在晶格上)的雙重作用,水熱合成岩石的浸出率能大大降低。

結題摘要

2011年日本3.11大地震導致的以福島地區為主的放射性污染,使得大面積土壤與農作物、樹木、廢棄物生物質被放射性元素Cs所污染。如此巨大的放射性廢物量,傳統固化方法的高增容量處理帶來了更大的成本消耗、處理難度和數以倍記的處理量。本研究針對於大面積大體量的放射性污染物,提出低溫水熱固化的工藝,以污染物本身為基質,在少量添加劑或無添加劑的作用下,將污染核素Cs原位合成為銫榴石將其固定化,另外,使得固化體也具有較高的強度可以直接進行隔離處理,較好的抗Cs浸出特性,不至於造成生物圈的二次污染。 1.水熱合成粘土礦物為岩石固化模擬放射性廢物。銫沸石作為天然穩定存在的富銫礦物,在地質演變的過程中可以經方沸石最後轉變為粘土。本研究模擬了地下熱液環境,首先以偏高嶺土為原料,在水熱條件下合成了方沸石。其次在200℃水熱條件下處理10h,成功合成了銫沸石,分析了體系的反應機理,並通過NIR、TG-DTG有效地區分了方沸石和銫沸石,研究了它們各自的結構特徵。最後進行了固化模擬放射性Cs污染土壤固化處理的研究。成功將Cs摻量1.1-7.9%的模擬污染土壤(偏高嶺土)水熱固化合成,發現在低溫水熱條件下,可以將模擬Cs污染土壤固化成為Cs-方沸石固溶體。所得模擬Cs固化體具備很好的抗Cs離子浸出能力,當Cs含量較少,方沸石含量更高,孔容量較低及偏鹼性環境的情況下該體系固化體有更佳的浸出表現。 2.水熱合成焚燒灰為人造礦石固化放射性銫元素的研究。分別以稻殼灰和松木灰為原料,添加不同鋁源,水熱低溫合成了具有較高純度的銫榴石固化體;加入鈣質提高銫榴石固化體的強度;分析引入氯化銫(中性)作為銫源對於合成銫榴石的影響。所得銫榴石具有很好的抗浸出能力,浸出環境對浸出過程的影響不大。 3.水熱固化實際土壤為放射性銫固定材料。首先,以CsOH為模擬銫源將土壤水熱固化為銫沸石,探究了不同水熱條件對銫沸石合成的影響,並且通過添加Ca(OH)2增強固化體的強度。然後,以CsCl為模擬銫源將土壤水熱固化為銫沸石,探究了不同水熱條件對銫沸石合成的影響。最後,比較兩種銫源下銫沸石的差異,探究實驗參數的變化對物相變化、微觀形貌、浸出性能影響的差異。

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