《以二氧化碳為羰源基於C-H鍵活化的羧化反應》是依託南開大學，由何良年擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：以二氧化碳為羰源基於C-H鍵活化的羧化反應
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：何良年
- 依託單位：南開大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
基於C-H鍵及C=O鍵活化原理，研究以二氧化碳為羰源具有一定酸性的C-H鍵主要包括包括端基炔spC-H鍵、活性芳（雜）環sp2C-H鍵、alpha位具有吸電子基團的sp3 C-H 鍵的直接（功能化）羧化反應。發展適用於二氧化碳化學轉化與C-H鍵功能化的高效催化體系，構建基於催化活化原理以二氧化碳為羰源的C-H鍵功能化（羧化）方法學。為合成具有重要套用價值的羧酸酯、丙烯酸酯和碳酸酯等提供新方法。.探討催化劑的活性基團、電子效應、立體結構對催化性能的影響規律，為獲得高活性催化劑奠定基礎。民擊定通過調節金屬中心、配體電子結構和立體效應、轉金屬試劑、鹼的強度等參數調控反應選擇性。建立過渡金屬鐵、鎳等為主同時減少轉金屬化試劑使用的高效催化體系以及無過渡金屬參與的有機小分子的催化體系。本項目研究對於二氧化碳的化學轉化利用以及C-H鍵的功能化，具有十分重要的理論意義和廣闊的套用前景。
結題摘要
實現溫和條件下二氧化碳的高效轉化與利用，是當前最具挑戰性的研究課題之一。二氧化碳“變廢為寶，高值化利用”的研究，具有很高的科學意義以及套用價值。 開發具有捕集、催化活化二氧化碳的新型墊店高效材料，將二氧化碳吸附、分離技術與二氧化碳（即活化的二氧化碳分子）的催化轉化相耦合，避免能耗高的脫附過程；從而實現低壓溫和條件下將捕集的二氧化碳進行原位催化轉化反應（催化氫化夜汗微夜反應、替代光氣的羰基化反應），以製備高附加值的化工產品漿立寒、能源類產品（如碳酸酯、羧酸衍生物、甲酸等）。設計合成雙功能催化劑，成功實現了室溫、常壓、無配體條件下CO2為羰基源的端炔羧化酯化反應，高效地合成了丙炔酸酯類化合物。發展了二氧察故危化碳與末端炔烴C-H鍵直接高效地構建C-C鍵的方法。我們採用基微只乃協於金屬的高效催化劑，實現民只櫻了常壓室溫條件下α-亞甲基環狀碳酸酯類化合物的合成。並且，將端炔羧化反應及以N-羥基鄰苯二甲醯亞胺為環化試劑的環化反應一步合成稠雜環化合物。
