《介尺度範圍下鐵氧化物界面氣固相反應-擴散競爭機制》是依託重慶大學，由徐健擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：介尺度範圍下鐵氧化物界面氣固相反應-擴散競爭機制
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：徐健
- 依託單位：重慶大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
通過以氫代碳和以粉代塊來最佳化煉鐵氣固多相界面的組成結構和相互作用，對於降低冶金反應能耗及減少二氧化碳排放意義重大。氣固相反應的巨觀物理化學特徵已有較系統的研究，但圍繞多相界面的微觀粒子運動行為卻缺乏深入探索，從而對鐵氧化物界面還原過程中，氣相組分間的相互作用關係、固相產物的粘結機理等問題尚未形成統一的認識。本申請項目擬從原子/分子的基本單元出發，以界面最低能量為標準，解析原子的界面碰撞與遷移路徑；基於力場最佳化的原子/分子層，搜尋界面的平衡態，引入徑向分布函式與配位數表征界面結構的遷移與演變規律；通過引入偽原子實現目標體系的進一步擴大，採用粗粒化模型計算界面相對熵變，並考察其與氣固相界面反應及擴散動力學實驗結果的相對關係。通過上述三個時空層次內單元與系統的體系研究和層次之間原子力場的傳遞研究，逐步建立在從微觀結構到巨觀性質的介尺度1範圍內，氣固相界面化學反應和物質擴散的競爭機制。
結題摘要
本項目主要以CO與H2相互作用及鐵晶須的生長為研究對象，探索氣固相的界面反應與擴散的介尺度機理。其目前取得主要階段性成果包括：① 基於第一性原理計算，從原子層面研究了吸附與脫附過程，初步解釋了造成鐵氧化物在還原過程中表面新生鐵形貌差異的原因，闡述了析碳反應對表面新生鐵形貌的作用機制，並通過指導實驗設計，利用還原氣體組分實現對表面新生鐵形貌的調控。② 基於分子動力學，建立了Fe-O，Fe-C，Fe-O-C的分子動力學模型，採用NVE和NVT方法搜尋界面的平衡態，計算了其在升溫過程中的熔點及相應的徑向分布函式（RDF）和均方位移（MSD）。③ 實驗研究了CO和H2在鐵氧化物界面的化學反應與物質擴散的競爭關係，通過系統解析反應動力學（外擴散和界面化學反應）、還原粘結行為以及軟化滴落行為（包含浮氏體還原反應和成渣反應的競爭關係），闡明在全溫度範圍內CO和H2的相互影響。④ 通過模型理論計算與動力學實驗結果的比較，探究還原氣體（CO、H2及CO+H2混合氣）對鐵氧化物從低溫（650-800℃）的反應動力學（外擴散和界面化學反應為限制性環節），提出的I-S-P模型的預測結果與實驗測量的結果吻合。⑤ 通過提出高溫（1000-1600℃）階段鐵氧化物的還原收縮速率概念，明晰H2的存在不僅有利於保護混合料層中焦炭，還減少CO通過析碳反應向還原金屬鐵進行滲碳趨勢，有利於保持料層透氣性並將顯著提高了滴落溫度。⑥ 結合理論分析與第一性原理計算，掌握氣固相界面反應的優先反應晶面，目前正通過晶鬚生長的高溫實驗-FIB晶須剪下-TEM晶向分析來解析CO和H2對鐵氧化物還原晶須的幾何尺寸產生差異的影響機制。在本項目的資助下，發表相關學術論文12篇，獲權發明專利3項，參加國內外學術會議及交流8次；已培養畢業研究生3名。此外，本項目還為其它11篇關於顆粒偏析與表征、第一性原理計算等方向的學術論文的研究工作開展提供經費支持。
