《介孔過渡金屬氧化物負載金催化劑的氧化亞氮分解》是依託復旦大學，由馬臻擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：介孔過渡金屬氧化物負載金催化劑的氧化亞氮分解
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：馬臻
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氧化亞氮是一種溫室氣體，且對臭氧層有破壞作用。研究氧化亞氮的催化分解具有重要的現實意義。本課題擬結合新型催化劑的材料設計、表征、反應測試等方面內容，探索結構和功能可調控的、以介孔過渡金屬氧化物為載體負載的納米金催化劑催化的氧化亞氮分解，明確催化劑的化學組成和微觀結構對氧化亞氮分解的影響，闡明納米載體的孔道效應和金的納米尺寸效應，為拓寬金催化劑在環境保護中的套用和構建氧化亞氮在金催化劑表面的反應理論奠定基礎。本項目對於拓展介孔過渡金屬氧化物在設計新型金催化劑方面的套用、探明功能化的載體和納米閾對氧化亞氮分解的影響、開拓新型氧化亞氮低溫脫除催化劑體系等方面具有重要的科學意義和套用價值。
結題摘要
氧化亞氮（N2O）是一類溫室氣體，其溫室效應分別為二氧化碳和甲烷的310倍和21倍，它還能破壞臭氧層。它產生於己二酸廠、硝酸廠、尼龍廠、垃圾焚燒廠、汽車尾氣，中國年排放量為2.6億噸二氧化碳當量。在催化劑作用下，N2O能直接分解為N2和O2，這是脫除N2O最有效和經濟的方法。 文獻中常用的N2O分解催化劑包括金屬氧化物催化劑、負載型金屬催化劑和過渡金屬離子交換的沸石分子篩。我們圍繞N2O的催化分解，主要採用介孔過渡金屬氧化物為催化劑，詳細研究了介孔過渡金屬氧化物的種類、組成、製備條件、織構參數、孔結構對N2O催化分解的影響。研究發現：①介孔過渡金屬氧化物的N2O分解性能優於普通商品化和納米級的過渡金屬氧化物，其中介孔Co3O4、NiO和MnO2的催化效果最好；②介孔SiO2負載的Co3O4催化劑的N2O分解活性和載體的孔徑大小關聯不明顯，但活性隨著Co3O4負載量的增加而增加；③介孔過渡金屬氧化物摻雜對N2O脫除性能有影響，複合介孔氧化物中含有Co、Ni和Mn元素具有高的催化活性；④具有多級孔道結構介孔MnO2在催化分解N2O中，表現出比普通商品化MnO2和具有二級孔道結構介孔MnO2更高的催化活性。介孔MnO2不同的晶型也會影響N2O的催化效果。 我們還探索了Cu-ZSM-11和Fe2O3/Silicalite-1納米線脫除N2O的性能。研究發現，Cu-ZSM-11體系的活性明顯高於Cu-ZSM-5，類似現象在Fe-ZSM-11和Co-ZSM-11體系中得到證實。Fe2O3/Silicalite-1納米線具有比常規浸漬法製備的Fe2O3/SiO2和Fe2O3/商品化Silicalite-1更高的N2O分解活性，這和Fe2O3顆粒尺寸大小以及Fe2O3和載體的相互作用有關。 本研究不但發現了能用於N2O分解的新型催化劑，而且摸清了系列催化劑活性變化規律，構建了結構和性能的關聯。系統地綜述了介孔過渡金屬氧化物和負載金催化劑在N2O分解等環境催化中的套用。2011年至今，在介孔過渡金屬氧化物的合成和N2O催化分解以及金催化等方向，在Nature Communications和Chemical Society Reviews等刊物上發表標註本自然科學基金號的論文16篇。這些論文在發表後共被引用195次。
