《二氧化硫-氧氣協同作用下高溫煤氣脫硫劑的再生行為》是依託太原理工大學，由上官炬擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：二氧化硫-氧氣協同作用下高溫煤氣脫硫劑的再生行為
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：上官炬
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
煤炭資源作為我國能源供給的主要形式，其轉化利用過程中硫的有效脫除並資源化利用非常重要。高溫煤氣脫硫淨化作為一種潛力巨大的乾法脫硫方法，其再生過程是脫硫劑脫硫/再生循環使用和硫資源化回收的關鍵步驟之一。以硫資源回收作為目標的高溫煤氣脫硫劑再生過程是一環境友好的化工過程，但至今還存在硫回收率低、脫硫劑性能循環穩定性差、副產氣體處理難等不足。本項目在前期研究的基礎上，基於氧氣再生脫硫劑快速放熱反應與二氧化硫再生脫硫劑慢速吸熱反應之間熱力學、動力學互補效應，提出二氧化硫-氧氣混合再生氣氛協同再生高溫煤氣脫硫劑方法。研究再生過程中高溫煤氣脫硫劑再生產物分布規律及脫硫劑化學組成和物理結構變化規律；推斷高溫煤氣脫硫劑再生反應機理及動力學模型；探討再生過程中脫硫劑顆粒中硫、氧元素遷移及金屬分布規律；揭示再生過程中反應床層動態分布；為高溫煤氣脫硫劑硫資源化再生工藝提供理論依據，並為氣固反應理論研究作出貢獻。
結題摘要
本項目主要研究內容為：①SO2/O2/N2對高溫煤氣脫硫劑再生產物變化的影響規律；②SO2/O2/N2對高溫煤氣脫硫劑物理、化學性質的影響規律；③高溫煤氣脫硫劑再生反應機理與動力學；④高溫煤氣脫硫劑再生過程中顆粒中氧、硫元素遷移和金屬元素分布規律；⑤高溫煤氣脫硫劑再生床的動態行為。重要結果為：本項目採用沉澱、共沉澱、混合、負載等方法製備出氧化鐵基、氧化鋅基、氧化錳基、氧化鈰基、氧化鐵鈰基複合、氧化鐵鈰鋯複合等脫硫劑。SO2、O2、O2-SO2三種不同氣氛下脫硫劑再生行為變化規律顯示，在氧化鐵基脫硫劑上O2與FeS的強放熱反應與SO2和FeS的吸熱反應有很好的熱力學互補，避免了高溫條件下脫硫劑的燒結問題；O2與FeS的快速強反應與SO2和FeS的慢速反應有很好的動力學互補，縮短了脫硫劑再生時間。發現在含SO2氣氛下再生，SO2與FeS會發生兩步連續性的反應：第一步為SO2和FeS反應生成Fe3O4，該反應速率較快；第二步為Fe3O4與SO2及S生成Fe2O3，該反應速率緩慢。獲得SO2、O2、O2-SO2三種不同氣氛下氧化鐵基、氧化鈰基脫硫劑再生動力學參數，建立了動力學模型，並給出再生反應機理。利用電子掃描電鏡能譜、X-光電子能譜、掃描電鏡及X-射線衍射儀研究了脫硫劑顆粒內分布中元素遷移和分布規律，發現在SO2-O2協同氣氛下，再生氣體首先在脫硫劑的外表面發生“氧硫交換”生成Fe3O4和Fe2O3，同時生成的Fe3O4立刻與O2發生“鐵氧交換”生成Fe2O3。接著隨內擴散，在一定的厚度上發生“氧硫交換”。產物層和未反應層密度的不同使兩層之間存在一個溝的縫隙，很容易導致脫硫劑的粉化。考察了初始濃度、操作溫度等因素對O2、SO2以及O2-SO2混合氣氛中再生床層透過曲線以及床層硫分布的影響，並計算出不同氣氛、不同操作條件下床層反應區高度以及反應區的移動速率變化規律，依據實驗數據擬合得到脫硫劑再生過程中初期化學反應控制和後期擴散控制床層動態方程。SO2-O2氣氛協同作用下高溫煤氣脫硫劑再生行為，為高溫煤氣脫硫劑脫硫/再生循環使用工程化提供基礎依據，為氣固相反應理論研究提供一定支撐。
