三元配位氫化物複合儲氫體系研究

中文摘要

氫能以其能量密度高，無污染的特點被譽為21世紀的新能源，發展氫能是解決能源危機和環境污染問題的重要途徑之一。而現有的儲氫技術成為制約氫能發展的瓶頸之一。固態儲氫材料以其高效安全等特點成為理想的儲氫技術，得到廣泛深入的研究。尤其是鹼金屬/鹼土金屬配位氫化物因其高儲氫容量成為研究熱點。目前關於配位氫化物的研究主要集中在單元相和二元相體系的研究，三元相體系的研究尚未見報導。本項目擬選用B－，N－和Al－基配位氫化物進行三元相複合，藉助B－N鍵、Al－N鍵、Al－B鍵之間的相互作用，以降低其單元相的分解溫度，形成具有更優越吸放氫性能的新型複合儲氫體系。本項目有望建立儲氫能量密度大於6.0mass%、放氫溫度低於80℃的可控放氫的儲氫材料體系，並研製出與攜帶型燃料電池系統聯用的儲氫裝置。本項目的研究成果將填補三元配位氫化物儲氫體系的研究空白，促進儲氫材料的發展和套用。

結題摘要

鹼/鹼土金屬配位氫化物以其高達5－18wt％的儲氫密度，成為固態儲氫材料領域的研究重點和熱點。但是配位氫化物中的氫原子主要以鍵能較強的共價鍵方式與N、B等結合，因此面臨著嚴重的熱力學和動力學問題。本項目通過對鹼/鹼土金屬配位氫化物進行二元和三元複合，藉助B-H、N-H和Al-H之間的相互作用來改善複合體系的吸放氫性能，開發新的儲氫材料體系。此外，本課題還研究了微波場對於複合體系放氫性能的作用。主要研究內容和成果如下。(1)金屬配位氫化物的高效合成方法。通過採用濕化學球磨、離心分離、分級蒸餾和熱處理相結合的製備手段，成功製備出了純度90%的Mg(NH2)2和純度98%的Mg(BH4)2粉末；並在此基礎上成功製備出了純度97%的Mg(BH4)2•2NH3粉末，為後續複合體系的研究工作提供了關鍵材料。(2)二元複合體系。本項目研究了6種二元複合體系的放氫性能及放氫機理，結果表明二元複合可有效改善配位氫化物的放氫性能。且不同組元之間的H-H交換作用、B-H和N-H的相互作用以及Mg-Al化合物的形成等對性能改善起著重要的作用。特別在Mg(BH4)2-2Mg(NH2)2體系中，體系起始放氫溫度從280℃降至200℃。(3)三元複合體系。通過二元體系的研究，本項目篩選了4種三元複合體系進行研究。結果表明，三元複合體系性能較二元體系有進一步提高。各組元之間形成的複雜中間產物對於改變反應進程、降低反應阻力起著關鍵作用。TiF3等催化劑的加入可以進一步改善體系的放氫性能。尤其是Mg(BH4)2•2NH3-2LiAlH4複合體系，可在98℃迅速放出5.4wt%H2。(4)微波場對複合儲氫體系的影響。微波輻射對於所研究的3個複合體系的放氫性能都有顯著的改善作用，LiBH4或其衍生物作為高效吸波劑和催化劑，有效提高了體系放氫動力學性能，在相同時間、相同溫度下放氫量都達到普通加熱的3倍左右，且具有良好的循環性能。(5)示範儲氫裝置的研製。本項目研製了兩種不同規格的不鏽鋼儲氫裝置，設計了高效傳質傳熱的銅質散熱結構，實現了儲氫裝置連續穩定的放氫，並建立了與200W質子交換膜燃料電池系統聯用的示範裝置。本項目通過多元複合技術，顯著改善了現有金屬配位氫化物的儲氫性能，並揭示了多元複合體系的放氫機理，同時研究了微波場對複合體系性能的影響規律，為配位氫化物的實用化技術提供了理論指導和技術支持

三元配位氫化物複合儲氫體系研究

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